Matériaux de remplissage environnementaux à base de poudre de phosphogypse avec cendres d'incinération de déchets solides municipaux

Dec 18, 2023

Rapports scientifiques volume 13, Numéro d'article : 478 (2023) Citer cet article

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Un nouveau matériau de remplissage de construction (NBFM) utilisant du phosphogypse et des cendres volantes d'incinération de déchets solides municipaux (MSWI) est préparé dans cet article. Les effets du dosage des cendres volantes MSWI et du prétraitement de lavage à l'eau des cendres volantes MSWI sur les propriétés mécaniques, le temps de prise, la lixiviation des métaux, les produits d'hydratation et la microstructure du NBFM sont analysés par une série d'études expérimentales. Les résultats indiquent que les propriétés mécaniques, le temps de prise et la densité de la micro-interface du NBFM sont optimales lorsque le dosage de cendres volantes MSWI est de 3 %. Les propriétés mécaniques du NBFM augmentent et le temps de condensation et la concentration de lixiviation des métaux lourds diminuent après le lavage des cendres volantes MSWI. Avec l'augmentation de l'âge de durcissement, la lixiviation des éléments métalliques de NBFM diminue, et lorsque l'âge de durcissement est de 7 jours, l'effet de solidification de NBFM sur la plupart des éléments métalliques répond à la norme du code chinois (GB5085.3-2007). La faisabilité des cendres volantes MSWI et du phosphogypse comme matériaux de remplissage pour l'ingénierie du bâtiment est vérifiée, et le changement des propriétés macroscopiques du NBFM est également expliqué.

Le phosphogypse est l'un des sous-produits industriels des productions d'acide phosphorique par voie humide, la production d'une tonne d'acide phosphorique pouvant apporter 4 à 5 tonnes de phosphogypse. La production annuelle de phosphogypse de l'industrie des engrais phosphorés dans le monde est d'environ 300 millions de tonnes1. Une quantité de phosphogypse thésaurisée occupe non seulement la terre et pollue l'environnement, mais aussi les métaux lourds contenus dans le phosphogypse s'écouleront dans les eaux souterraines avec l'eau de pluie, entraînant une pollution des ressources en eau. Ainsi, l'utilisation efficace du phosphogypse a reçu une attention considérable2,3,4,5.

Les études expérimentales pertinentes6,7,8 ont montré que le phosphogypse avait des propriétés d'autoconsolidation. L'utilisation de phosphogypse pour les matériaux de remplissage est faisable et a une grande valeur pour la conservation des ressources naturelles, la protection de l'environnement et le développement économique9,10,11. Pour améliorer l'application des matériaux de remplissage de phosphogypse (PFM) dans l'ingénierie du bâtiment, certains chercheurs se sont concentrés sur le comportement physique du PFM. Gu12 a mené une expérience pour étudier l'influence du phosphogypse sur le PFM. Les résultats ont révélé qu'avec l'augmentation de la teneur en phosphogypse, la fluidité du PFM augmente et le temps de prise augmente. Mashifana13 a analysé l'influence de la méthode de durcissement et de la teneur en phosphogypse sur la PFM. Les résultats montrent que le durcissement à haute température peut améliorer la résistance du PFM, et la résistance du PFM est la plus élevée lorsque la teneur en phosphogypse est de 30 %. Jiang14 a utilisé du phosphogypse comme liant pour préparer le PFM. Les résultats indiquent que la résistance à la compression et la résistance à la flexion du PFM après 2 h étaient respectivement de 3,2 MPa et 1,6 MPa, ce qui peut répondre à la norme de résistance du code chinois. Chen15 a utilisé du phosphogypse comme matériau de base pour préparer le PFM. L'influence du ciment, de la poudre de silice et de la chaux vive sur la résistance du PFM a été analysée. Les résultats ont indiqué que sous l'activation du ciment Portland, de la poudre de micro-silice et de la chaux vive, la résistance du PFM augmente à un stade ultérieur, et la résistance du PFM était de 20 MPa à 28 jours.

Les cendres d'incinération des déchets solides municipaux (MSWI) sont des déchets dangereux16,17,18,19, avec l'application rapide de la technologie d'incinération des déchets, le rejet de cendres MSWI en croissance rapide, mais la sécurité de la décharge de la capacité des cendres MSWI ne suffit pas. Après la perte du contrôle réglementaire, une grande partie de l'incinération des cendres MSWI directement dans l'environnement contaminerait le sol et les eaux souterraines, entraînant un risque de pollution énorme pour l'environnement. Cendres MSWI, y compris les cendres résiduelles et les cendres volantes. L'application de mâchefers présente de grands avantages économiques et environnementaux. Par conséquent, Dou20 a analysé expérimentalement les propriétés, les méthodes de traitement et l'état d'application des mâchefers MSWI. Les résultats indiquent que le mâchefer MSWI en tant qu'agrégat à faible résistance a un grand potentiel. Davinder21 a discuté de l'effet du ciment et de la fibre sur le comportement de compactage et de résistance des mâchefers MSWI. Les résultats montrent que le poids unitaire sec maximal des mâchefers diminue et que la teneur en humidité optimale augmente en raison de l'ajout de ciment et de fibres. De plus, l'ajout de fibrine peut réduire la dureté des mâchefers MSWI. Jing22 a étudié l'influence de l'activation mécanique sur les caractéristiques de la pâte de mâchefer-ciment MSWI. Les résultats démontrent que l'activation mécanique a augmenté de manière significative la résistance à la compression de la pâte mâchefer-ciment MSWI, qui a augmenté de 14 % lorsque le temps de broyage était de 30 min. Laura23 a utilisé une méthode avancée de récupération à sec pour séparer les métaux non ferreux et ferreux des mâchefers MSWI et produire des agrégats de différentes tailles de particules, ce qui est important pour le recyclage des mâchefers MSWI. Pravez24 utilise des mâchefers et du ciment provenant de l'incinération des déchets solides municipaux dans la fabrication de briques. Les résultats ont montré que les critères d'absorption d'eau minimale et de résistance à la compression minimale des briques sont également satisfaits lorsque le ciment est substitué à 6 % de mâchefers MSWI.

Pendant ce temps, les chercheurs concernés ont étudié les cendres volantes MSWI25,26,27,28, et les résultats montrent que les cendres volantes et le ciment MSWI ont des compositions chimiques similaires et peuvent être appliqués comme adjuvants dans les systèmes gélifiants. Mais actuellement, la principale cause limitant l'utilisation des ressources des cendres volantes MSWI est que les métaux lourds et les dioxines dans les cendres volantes MSWI sont très polluants pour l'environnement29,30,31. Si la capacité d'autoconsolidation du phosphogypse et l'activité d'hydratation partielle des cendres volantes MSWI peuvent être utilisées pour encapsuler les métaux lourds et les dioxines dans le colloïde afin de fabriquer de nouveaux matériaux de remplissage pour l'ingénierie du bâtiment. C'est l'objet de cet article et une nouvelle méthode d'utilisation des ressources de phosphogypse et de cendres volantes MSWI pour le co-traitement.

Vérifier la faisabilité de la préparation de nouveaux matériaux de remplissage de construction (NBFM) avec du phosphogypse et des cendres volantes MSWI. Dans cet article, une série d'études expérimentales ont été menées sur le NBFM et l'influence du dosage des cendres volantes MSWI, du prétraitement du lavage des cendres volantes MSWI et d'autres facteurs sur les propriétés mécaniques, le temps de prise, la lixiviation des métaux lourds, les produits d'hydratation et l'aspect microscopique du NBFM. ont été analysés. De plus, la relation entre l'apparence microscopique et les propriétés macroscopiques du NBFM a été établie.

Les matériaux utilisés sont le phosphogypse, les cendres volantes MSWI, la solution de sulfate de sodium, la fibre de verre et l'eau. Le phosphogypse provient de Guizhou Yitian New Technology Co ; Les cendres volantes MSWI de la centrale d'incinération des déchets de Nanjing. Le tableau 1 présente les concentrations en métaux lourds des échantillons de cendres volantes et de phosphogypse MSWI. Le tableau 2 montre les indices physiques du phosphogypse déterminés par le "Geotechnical Test Regulations"32. La composition chimique du phosphogypse a été analysée par spectrométrie de fluorescence X, comme indiqué dans le tableau 3. Les schémas XRD du phosphogypse sont présentés sur la figure 1. Comme le montre la figure 1, le phosphogypse est principalement composé de dihydrite et d'hémihydrite. La composition chimique des cendres volantes MSWI d'incinération des déchets est indiquée dans le tableau 4. La longueur de la fibre de verre est de 1 à 2 cm, la densité est de 2,6 g/cm et l'allongement après rupture est de 3,4 %. La solution de sulfate de sodium a été préparée avec du sulfate de sodium anhydre analytiquement pur et de l'eau du robinet.

Composition de la phase physique du phosphogypse.

Le tableau 2 montre que le phosphogypse a une grande porosité et une forte teneur en eau libre. Par conséquent, le phosphogypse peut être converti en gypse hémihydrique lors du remplacement.

Le tableau 3 indique que le phosphogypse est principalement composé de C, S, O et d'autres oxydes, parmi lesquels la teneur en ingrédients actifs tels que CaO et SiO2 atteint 33 %. Reportez-vous à la spécification chinoise (GB/T 9776-2008)33, le phosphogypse a la propriété de durcissement auto-cimentant.

Sur la base des normes chinoises (HJ/1134-2020)34 et du tableau 4. Les cendres volantes MSWI sont le produit du système CaO-SiO2-Al2O3 formé à haute température, qui a un certain effet pouzzolane et peut être ajouté au phosphogypse en tant que mélange.

Les procédures expérimentales sont principalement suivies de trois étapes : traitement de lavage des cendres volantes MSWI, conception du mélange et processus de production. Les procédures détaillées de ces trois étapes sont répertoriées ci-dessous.

Les cendres volantes MSWI ont été prétraitées par lavage à l'eau. Comparer les effets des cendres volantes MSWI lavées et non lavées sur les propriétés mécaniques, le temps de prise, la quantité de lixiviation des métaux lourds et la microstructure du NBFM. Les principales procédures sont les suivantes : d'abord, les cendres volantes MSWI et l'eau pure sont mélangées à un rapport solide-liquide de 1:835,36, puis placées sur l'oscillateur rotatif TCLP pour osciller à une fréquence de 30 r/min pendant 30 minutes. min37,38. Après l'oscillation, il représente 12 h. Enfin, l'humidité de surface a été éliminée et les cendres volantes MSWI inférieures ont été placées dans une boîte de séchage à 105 ℃ pendant 24 h pour obtenir les particules de cendres volantes MSWI.

Certaines expériences et études théoriques sont utilisées39,40,41. Le rapport de mélange de NBFM est déterminé : le rapport de l'eau au matériau liant est de 0,39, dans lequel le matériau liant est le phosphogypse et les cendres volantes MSWI, le dosage de la fibre de verre et de la solution de sulfate de sodium était de 0,3 % et 2,5 % du matériau liant respectivement . La conception de mélange du matériau liant est indiquée dans le tableau 5.

Tout d'abord, pesez le matériau en fonction de la conception du mélange, puis versez-le dans l'agitateur et remuez-le avec de l'eau pendant 30 à 50 s pour obtenir une bouillie de remplissage uniforme. La suspension de palette préparée a ensuite été placée dans le moule triple standard de 40 mm × 40 mm × 160 mm et laissée couler naturellement. Après la coagulation initiale de la bouillie, la surface de la bouillie a été grattée à plat et durcie à température ambiante pendant 24 h. Enfin, le NBFM moulé a été démoulé et transféré dans la salle de durcissement pendant 1 jour, 3 jours et 7 jours. Le diagramme de formation de NBFM à différents âges de maintenance est illustré à la Fig. 2.

Spécimens NBFM d'âge de maintenance 1d, 3d, 7d.

Propriétés mécaniques mesurées à partir des essais sur coupons selon le code chinois "Détermination des propriétés mécaniques du gypse de construction"42 (GB/T17669.3-1999). L'instrument utilisé pour le test était un testeur de pression de ciment DP-300C. La taille de l'échantillon est de forme prismatique de 40 × 40 × 160 mm, l'espacement des supports du dispositif d'essai est de 100 mm et la vitesse de chargement est de 0,03 à 0,06 MPa/s. La résistance à la flexion de l'éprouvette est calculée par Eq. (1)42. Le bloc avec résistance à la flexion finie est testé pour la résistance à la compression. Le spécimen fracturé a été placé dans une pince carrée de 40 × 40 mm et testé selon la vitesse de chargement mentionnée ci-dessus. La résistance à la compression de l'échantillon est calculée par Eq. (2)42.

où, \(f_{{{\text{cf}}}}\) est la résistance à la flexion (MPa) de l'éprouvette, \(F\) est la charge de rupture (N) de l'éprouvette, \(M\) est le moment de flexion (\(N \cdot {\text{m}}\)) de l'éprouvette lorsqu'elle se brise, et \(b\) est la longueur du côté (mm) de la section carrée de l'éprouvette.

où, \(f_{{{\text{cu}}}}\) est la résistance à la compression (MPa) de l'éprouvette et \(S\) est la surface d'appui (mm2) de l'éprouvette.

Le temps de prise a été effectué conformément à GB/T17669.4-1999 "Détermination des propriétés physiques du gypse de construction/du coulis net"43. Le processus de test spécifique est le suivant : premièrement, une bouillie de remplissage uniforme est obtenue conformément au processus de production. Ensuite, la suspension est versée dans le dispositif de filière annulaire et la plaque inférieure du dispositif est soulevée de sorte que la suspension affleure l'extrémité supérieure de la filière annulaire. Placez le moule annulaire rempli de boue sous l'aiguille en acier du mètre de consistance, mettez la pointe en contact avec la surface de la boue, puis desserrez rapidement la vis de fixation sur la tige, de sorte que l'aiguille puisse s'insérer librement dans la boue. Depuis le début du contact du matériau avec l'eau, le moment où l'aiguille en acier ne peut pas toucher la plaque inférieure pour la première fois, c'est-à-dire le temps de prise initial de l'échantillon. Le temps de prise final de l'échantillon est le temps écoulé depuis le contact entre le matériau et l'eau jusqu'à la première fois où l'aiguille en acier est insérée dans la profondeur de la suspension ne dépassant pas 1 mm.

La lixiviation des métaux lourds a été réalisée selon la méthode à l'acide sulfurique de la norme d'identification de la toxicité de la lixiviation des déchets dangereux (EPA SW-846 Test Method 131144, GB/T5085.3-2007)45. Le processus de test spécifique est le suivant : pour commencer, l'échantillon est cassé et finement broyé à 5 mm. Ensuite, de l'acide sulfurique concentré et de l'acide nitrique concentré avec un rapport massique de 2:1 ont été mélangés dans de l'eau pour préparer un extrait avec un pH d'environ 3,2. Ensuite, l'échantillon et l'agent d'extraction ont été mélangés dans la bouteille d'extraction avec un rapport liquide/solide de 10 L:1 kg. Après cela, la bouteille d'extraction a été hermétiquement bouchée et placée dans un dispositif d'oscillation horizontale pendant 18 h à une vitesse de 30 tr/min et un angle d'inclinaison de 23°. Enfin, la solution de lixiviation a été collectée et placée dans le spectromètre de masse à plasma à couplage inductif (ICM-MS, Agilent 7500CX) pour déterminer le dosage des métaux lourds.

Un instrument XRD (D8ADVANCE) et des échantillons de poudre ont été utilisés dans le test. L'angle de balayage a été fixé à 5°–90° et la vitesse de balayage a été fixée à 10°/min. Le processus de production spécifique de l'échantillon est le suivant : pour commencer, le matériau est fabriqué et moulé selon les étapes et durci aux jours 7. Ensuite, des échantillons carrés d'un rayon de 0,5 cm ont été découpés avec une machine à découper et nettoyés avec de l'alcool anhydre. Après séchage, les échantillons ont été réduits en poudre avec du mortier d'agate. Enfin, placez l'échantillon de poudre dans l'instrument pour analyse.

L'instrument SEM (JSM-6490LV) a été utilisé dans cette expérience. Le multiple d'observation était de 1000 fois. Le processus de production spécifique de l'échantillon est le suivant : tout d'abord, le matériau est fabriqué et moulé selon les étapes et durci aux 7 jours. Un échantillon ne dépassant pas 15 mm de diamètre et ne dépassant pas 5 mm d'épaisseur a ensuite été prélevé avec une machine à découper et nettoyé avec de l'alcool anhydre. Après cela, l'échantillon a été placé dans une boîte de séchage à 95 ℃ et séché sous vide pour interrompre la réaction d'hydratation. Avant l'observation, l'échantillon doit être plaqué d'or, de carbone, de platine et d'autres matériaux de revêtement d'une épaisseur d'environ 10 à 30 nm. Après revêtement, il peut être placé sur la table d'échantillons pour observation et analyse.

Les propriétés mécaniques et le temps de prise du NBFM sont les indices de performance de base qui affectent la construction de bâtiments. Les effets du dosage des cendres volantes MSWI et du prétraitement de lavage à l'eau sur les propriétés mécaniques et le temps de prise du NBFM sont respectivement discutés. Dans la figure 3, \(\mu\) représente la dose de cendres volantes MSWI de NBFM. \(1{\text{d}}\),\(3{\text{d}}\),\(7{\text{d}}\) représentent l'âge de conservation de 1 jour, 3 jours et 7 jours respectivement. \(f_{{{\text{cu}}}}\) et \(f_{{{\text{cf}}}}\) représentent respectivement la résistance à la compression et la résistance à la flexion du NBFM ; \({\text{WP}}\) dans la Fig. 4 signifie le lavage des cendres volantes MSWI, tandis que \({\text{N}} - {\text{WP}}\) signifie les cendres volantes MSWI ne se lavant pas . \({\text{IS}}\) représente le temps de prise initial et \({\text{FS}}\) représente le temps de prise final dans les Fig. 5 et 6.

Influence du dosage des cendres volantes MSWI sur les propriétés mécaniques du NBFM.

Influence du prétraitement de lavage des cendres volantes MSWI sur les propriétés mécaniques du NBFM.

Influence du dosage de cendres volantes MSWI sur le temps de prise du NBFM.

Influence du prétraitement de lavage à l'eau sur le temps de condensation du NBFM.

L'influence du dosage de cendres volantes MSWI sur les propriétés mécaniques du NBFM est illustrée à la Fig. 3. La résistance à la compression et la résistance à la flexion du NBFM augmentent d'abord, puis diminuent à mesure que le dosage de cendres volantes MSWI augmente. Lorsque le dosage de cendres volantes MSWI est de 3 %, le NBFM a les meilleures propriétés mécaniques, et la résistance à la compression et la résistance à la flexion sont respectivement de 4,42 MPa et 1,9 MPa. Ceci est principalement dû au fait que lorsque le dosage de cendres volantes MSWI est de 3%, les fines particules dans les cendres volantes MSWI peuvent fournir le point de nucléation de cristallisation pour les produits d'hydratation dans le NBFM, favorisant la génération de produits d'hydratation, entraînant la résistance à la compression et la flexion. force de la NBFM semblent une tendance à la hausse. Cependant, avec l'augmentation de la dose de cendres volantes MSWI, les particules de poussière lâches et poreuses dans le NBFM augmentent, ce qui réduit la consommation d'eau nécessaire à la réaction à base de phosphogypse et inhibe la formation de cristaux à base de phosphogypse46. De plus, avec l'augmentation du dosage des cendres volantes MSWI, le NBFM contient de plus en plus de composants organiques tels que le chlorure et le sulfure, conduisant à la destruction progressive de la structure des produits d'hydratation dans le NBFM47. Par conséquent, la force du NBFM est considérablement réduite.

La figure 4 montre l'influence du prétraitement de lavage des cendres volantes MSWI sur les propriétés mécaniques du NBFM. Par rapport aux cendres volantes MSWI non lavées, les cendres volantes MSWI lavées à l'eau peuvent améliorer considérablement les propriétés mécaniques du NBFM. Ceci est principalement dû aux composants solubles dans l'eau dans la composition de cendres volantes MSWI tels que Na, K, Cl, Ca se déposeront à la surface des particules de cendres volantes MSWI, faciles à éliminer après un lavage à l'eau suffisant, et les composants Si et Al dans MSWI les particules de cendres volantes au centre de la matrice, avec moins de composants périphériques de particules, augmentent les composants centraux de la surface exposée, conduisent à augmenter le bloc l'activité de la composition de liant, le degré d'hydratation améliore48. Par conséquent, les propriétés mécaniques du NBFM augmentent.

L'influence du dosage des cendres volantes MSWI sur le temps de prise du NBFM est illustrée à la Fig. 5. Avec l'augmentation du dosage des cendres volantes MSWI, le temps de prise initial et le temps de prise final du NBFM montrent une tendance de développement d'abord décroissante puis croissante. . Cela est principalement dû au fait que le petit rayon des ions Cl− dans les cendres volantes MSWI peut pénétrer dans l'encapsulation des produits d'hydratation, entraînant la diffusion inverse des ions OH− dans le NBFM et accélérant la précipitation de Ca(OH)2. Par conséquent, la réaction d'hydratation au stade précoce du NBFM est améliorée et le temps de condensation est raccourci. Cependant, avec l'augmentation de la dose de cendres volantes MSWI, Zn, Pb, Cu, Cr et d'autres éléments de métaux lourds dans le NBFM continuent d'augmenter, et le métal lourd inhibera la condensation et le durcissement du NBFM48, conduisant à l'augmentation progressive de la temps de condensation du NBFM.

La figure 6 montre l'influence du prétraitement de lavage des cendres volantes MSWI sur le temps de condensation du NBFM. Les temps de coagulation initial et final du NBFM après lavage prétraitement des cendres volantes MSWI sont réduits. La raison principale est que la teneur en composants actifs tels que CaO, Al2O3, SiO2 dans les cendres volantes MSWI augmente après le lavage49, ce qui conduit à un processus plus rapide de réaction d'hydratation dans le NBFM. Par conséquent, le temps de coagulation initial et final du NBFM a diminué de manière significative avec le prétraitement de lavage.

En conclusion, lorsque le dosage de cendres volantes MSWI est de 3 %, la résistance et le temps de prise du NBFM répondent aux normes du gypse de construction de grade 2.0 dans le code chinois (GB/T9776-2008)50. Les propriétés physiques de base du NBFM sont considérablement améliorées après le lavage des cendres volantes MSWI avec de l'eau. Par conséquent, il est possible d'appliquer le NBFM à l'ingénierie du bâtiment avec une qualité supérieure après le prétraitement de lavage à l'eau.

Cet article a démontré que les propriétés physiques de base du NBFM répondent à la norme pour une utilisation en tant que matériaux de remplissage. Cependant, si le phosphogypse peut solidifier les métaux lourds dans les cendres volantes MSWI doit être analysé et évalué pour ses caractéristiques de lixiviation des métaux lourds. Par conséquent, sur la base de l'expérience de propriété mécanique et du temps d'expérience de coagulation, cette recherche a mené des expériences de lixiviation des métaux lourds sur des échantillons S2 et S6 et a analysé l'influence de l'âge de durcissement et du prétraitement de lavage des cendres volantes MSWI sur la concentration de lixiviation des métaux de NBFM.

Le changement de la quantité de lixiviation des métaux lourds dans le NBFM pendant la période de durcissement (jour) est illustré à la Fig. 7. Le modèle de changement de l'âge de durcissement à la Fig. 7 est S3. Avec l'augmentation de l'âge de durcissement, le nombre de métaux lourds de lixiviation dans le NBFM diminue progressivement. Lorsque l'âge de durcissement est de 7 jours, la concentration de lixiviation de la plupart des métaux lourds dans le NBFM est relativement faible, et seule la concentration de Cr et Pb est supérieure à la valeur standard du code chinois (GB5085.3-2007)45. Ceci est principalement dû au fait que, avec l'augmentation de l'âge de durcissement, les métaux lourds dans les cendres volantes MSWI réagissent avec les produits d'hydratation dans le NBFM par adsorption, échange d'ions, réaction chimique, complexation de surface et autres, et forment constamment des hydroxydes et des complexes, restant à la surface du cristal. Par conséquent, la quantité de métal lixiviant dans le NBFM diminue continuellement. Le phosphogypse a un bon effet de durcissement sur la plupart des éléments métalliques dans les cendres volantes MSWI et il a un certain effet de solidification sur les métaux lourds dans les déchets de cendres volantes MSWI. Cette méthode pourrait être une nouvelle façon de traiter le phosphogypse et les cendres volantes MSWI provenant de l'incinération MSW. Cependant, la concentration de métaux Cr et Pb est relativement élevée, bien que la concentration de lixiviation ait diminué, elle ne répond toujours pas aux exigences du code, et des recherches supplémentaires sont nécessaires pour réduire la concentration de Cr et Pb.

Influence de l'âge de durcissement sur la lixiviation des métaux lourds du NBFM.

La figure 8 montre l'influence du prétraitement de lavage sur la quantité de lixiviation des métaux lourds dans le NBFM. Le lavage à l'eau peut réduire efficacement la concentration de la plupart des éléments métalliques dans le NBFM. Ceci est principalement dû au fait que, lors du processus de lavage, certains métaux lourds solubles dans l'eau tels que Cu, Zn, As et Hg dans les cendres volantes MSWI se dissolvent progressivement sous l'action des vibrations, de sorte que la concentration de métaux lourds après le lavage diminue progressivement. Comme on peut le voir d'après ce qui précède, le phosphogypse a un bon effet de solidification sur les cendres volantes MSWI lavées, et l'utilisation de cendres volantes MSWI lavées comme matériau auxiliaire pour le phosphogypse est sûre.

Influence du prétraitement de lavage des cendres volantes MSWI sur la lixiviation des métaux lourds de NBFM.

En conclusion, le phosphogypse a un certain effet de durcissement sur les métaux lourds dans les déchets de cendres volantes MSWI, mais la concentration de lixiviation de certains ions métalliques (tels que Cr, Pb, etc.) est toujours supérieure aux exigences standard. Par conséquent, la concentration de lixiviation des métaux lourds dans les cendres volantes MSWI devrait être encore réduite en optimisant le processus de durcissement, en ajoutant des additifs ou en décapant les cendres volantes MSWI avant le durcissement51,52,53,54.

Établir la relation entre les propriétés macroscopiques et l'aspect microscopique du NBFM. Les techniques SEM et XRD ont été utilisées pour révéler le mécanisme de changement des propriétés physiques de base du NBFM à partir des deux aspects de la microstructure et des produits d'hydratation.

Par rapport aux cartes standard, le gypse (CaSO4·2H2O), l'anhydrite (CaSO4), le quartz (SiO2) et la chaux hydratée (Ca(OH)2) ont été principalement détectés dans les diagrammes de diffraction du NBFM, tandis que les produits d'hydratation silicate de calcium hydraté (C –S–H) ont été précipités sous forme de gel. Par conséquent, aucun pic caractéristique de C–S–H n'a été détecté.

L'influence du dosage des cendres volantes MSWI sur le dosage des cristaux dans le NBFM est illustrée à la Fig. 9. Avec l'augmentation du dosage des cendres volantes MSWI, les forces maximales de CaSO4·2H2O, CaSO4 et SiO2 dans le NBFM diminuent d'abord, puis augmentent. Cela indique que la réaction d'hydratation du NBFM est la plus importante lorsque le dosage de cendres volantes MSWI est de 3 %. Ceci est principalement dû au fait que les cendres volantes MSWI ont une certaine réaction pouzzolanique. À mesure que la dose de cendres volantes MSWI augmente, les composants actifs des cendres volantes MSWI peuvent accélérer la réaction d'hydratation du NBFM. Mais à mesure que la dose de cendres volantes MSWI continue d'augmenter, les doses d'ions de métaux lourds et de chlorure de sodium et d'autres composés salins dans le NBFM augmentent progressivement, entraînant la réaction entre les produits d'hydratation et les ions métalliques et les composés salins. Par exemple, lorsque le Cr dans les cendres volantes MSWI dépasse 1,56 %, une partie du CaSO4 se décompose et génère du CaCrO4, entraînant une tendance à la diminution progressive de la réaction d'hydratation du NBFM55. Par conséquent, la force du NBFM augmente puis diminue avec l'augmentation de la dose de cendres volantes MSWI.

Influence du dosage de cendres volantes MSWI sur le dosage de cristaux dans NBFM.

La figure 10 montre l'influence de l'âge de durcissement sur le dosage de cristaux du NBFM. Avec l'augmentation de l'âge de durcissement, la force maximale de CaSO4·2H2O, SiO2 et Ca(OH)2 diminue progressivement, et la diminution est relative lorsque l'âge de durcissement se situe entre 1 jour et 3 jours. Cela indique que la réaction d'hydratation du NBFM s'est principalement produite au stade précoce. En effet, les cendres volantes MSWI contiennent du SiO216 non déterminé. Une quantité appropriée de SiO2 peut induire la réaction d'hydratation entre CaSO4·2H2O et CaO pour générer CaSO4 et une petite quantité de Ca(OH)2, tandis que Ca(OH)2 et SiO2 ont un effet de cendres volcaniques pour générer un gel C–S–H , résultant en CaSO4·2H2O dans NBFM. Les intensités maximales de SiO2 et Ca(OH)2 diminuent progressivement. Pendant ce temps, avec l'augmentation de l'âge de durcissement, les produits d'hydratation précipitent progressivement à la surface des particules de gypse et des particules de cendres volantes MSWI, entravant la réaction d'hydratation du NBFM56,57. Par conséquent, avec l'augmentation de l'âge de durcissement, la réaction d'hydratation du NBFM s'affaiblit progressivement.

Influence du dosage de cendres volantes MSWI sur le dosage de cristaux dans NBFM.

La figure 11 montre l'influence du prétraitement de lavage à l'eau sur le dosage des cristaux de cendres volantes MSWI. NaCl et KCl dans les cendres volantes MSWI ont été essentiellement éliminés après le lavage, et les phases physiques des cendres volantes MSWI après lavage existent principalement sous la forme de CaCO3, SiO2 et CaSO4, et les pics divers des cendres volantes MSWI après lavage sont réduits. Ceci est principalement dû au fait que le lavage élimine de nombreuses substances compatibles dans les cendres volantes MSWI, telles que les sels de potassium et les sels de chlore. La phase cristalline des métaux lourds n'est pas détectée dans le diagramme XRD, ce qui peut être dû au fait que la structure métallique est petite et généralement enveloppée par d'autres composants minéraux58, de sorte que le pic caractéristique de la phase métallique n'est pas détecté.

Influence du prétraitement de lavage à l'eau sur le dosage des cristaux de cendres volantes MSWI.

La microstructure du NBFM a un effet décisif sur ses propriétés physiques de base. Par conséquent, la loi d'influence du dosage des cendres volantes MSWI, de l'âge de durcissement et du prétraitement de lavage sur l'aspect microscopique du NBFM est analysée. La micromorphologie du NBFM comprend principalement du cristal de gypse, du cristal SiO2, du gel C–S–H, du cristal Ca(OH)2 et quelques particules de gypse et de cendres volantes MSWI.

La figure 12 montre l'influence du dosage des cendres volantes MSWI sur les micro-caractéristiques du NBFM. Lorsqu'aucune cendre volante MSWI n'est mélangée, il existe de nombreux cristaux d'anhydrite disposés uniformément à l'interface du NBFM, et l'interface est dense, et le nombre de fissures et de trous est faible. Avec l'augmentation du dosage des cendres volantes MSWI, les produits d'hydratation d'interface augmentent progressivement, et leur épaisseur et leur compacité augmentent. Lorsque le dosage de cendres volantes MSWI est de 3%, le dosage de gel granulaire C-S-H et de cristal d'anhydrite en flocons augmente dans l'apparence de l'interface, les produits d'hydratation remplissent uniformément les pores à l'interface et la compacité de l'interface augmente. Avec l'augmentation supplémentaire du dosage de cendres volantes MSWI, le nombre de pores d'interface et de particules de cendres volantes MSWI augmente, et la compacité diminue. Lorsque le dosage de cendres volantes MSWI est de 30%, des trous apparaissent sur l'interface du NBFM. Ceci est principalement dû au fait que les cendres volantes MSWI sont composées de minuscules particules. Avec l'augmentation de la dose de cendres volantes MSWI, de petites particules dans les cendres volantes MSWI peuvent induire le processus de réaction d'hydratation, accélérer la réaction du sulfate de calcium dihydraté avec SiO2, Ca(OH)2 et Al2O3, entraînant l'augmentation des produits d'hydratation à L'interface. Cependant, avec l'augmentation supplémentaire de la dose de cendres volantes MSWI, la dose de particules de poussière dans les cendres volantes MSWI augmente considérablement et une grande quantité d'eau libre est absorbée à la surface de la poussière pendant le processus de mélange, ce qui entraîne une réduction de l'eau libre impliquée. dans la réaction d'hydratation. Deuxièmement, SiO2 est composé de minuscules particules. Dans le processus d'hydratation, le SiO2 a tendance à se rapprocher des particules de cendres volantes MSWI avec les molécules d'eau59, ce qui réduit considérablement l'activité du matériau cimentaire. Par conséquent, les cendres volantes MSWI et les particules de phosphogypse à l'interface du NBFM augmentent progressivement. Selon la compacité et la stabilité de l'aspect microscopique de la Fig. 12, la force de liaison de l'interface du NBFM est de 0 % < 3 % > 5 % > 10 % > 30 %, ce qui est cohérent avec la règle de changement des propriétés mécaniques en propriété mécanique.

Influence du dosage de cendres volantes MSWI sur les micro-caractéristiques de NBFM.

La figure 13 montre l'influence de l'âge de durcissement sur les micro-caractéristiques de NBFM. Lorsque l'âge de durcissement est de 1 jour, les produits d'hydratation à l'interface du NBFM sont principalement des cristaux d'anhydrite, du gel C–S–H et des particules de gypse, qui s'imbriquent les uns dans les autres pour former une structure de squelette lâche, ce qui entraîne une faible densité de l'interface. . Avec l'augmentation de l'âge de durcissement, le nombre de gel C – S – H à l'interface de NBFM augmente et la douceur de l'interface augmente. Lorsque l'âge de durcissement est de 7 jours, l'interface du NBFM est relativement lisse et le nombre de pores et de particules de gypse est faible. Ceci est principalement dû au fait que, avec l'augmentation de l'âge de durcissement, le sulfate de calcium dihydraté réagit avec CaO et Al2O3 dans les cendres volantes MSWI pour générer un gel C–S–H granulaire et fibreux. Les produits d'hydratation sont entrelacés et connectés pour former une entité dense étroitement liée, conduisant à la planéité croissante de l'interface du NBFM. Par conséquent, avec l'augmentation de l'âge de durcissement, les propriétés mécaniques du bloc augmentent progressivement.

Influence de l'âge de guérison sur les micro-caractéristiques de NBFM.

La figure 14 montre l'influence du prétraitement de lavage des cendres volantes MSWI sur les micro-caractéristiques du NBFM. L'interface du NBFM avant le prétraitement de lavage des cendres volantes MSWI est inégale avec des trous, des fissures et des particules de gypse. Après le lavage des cendres volantes MSWI, les produits d'hydratation à l'interface du NBFM ont augmenté, l'interface était compacte et uniforme et le nombre de pores a diminué. Ceci est principalement dû au fait que les substances solubles à la surface des particules de cendres volantes MSWI sont éliminées après le lavage à l'eau, ce qui augmente la surface de contact entre les composants actifs tels que Si et Al dans les cendres volantes MSWI et CaSO4·2H2O, et améliore la réaction d'hydratation du NBFM. . D'autre part, après le lavage à l'eau, le poids des cendres volantes MSWI diminue, ce qui entraîne une augmentation de la teneur en eau libre impliquée dans la réaction d'hydratation, et une eau libre appropriée peut favoriser davantage la réaction d'hydratation des particules minérales dans le NBFM60. En conséquence, la teneur en Ca(OH)2, gel CSH et CaCO3 à l'interface du NBFM a augmenté de manière significative et la compacité a augmenté. Selon la compacité et la stabilité de l'aspect microscopique de la figure 14, la résistance de l'interface du NBFM est (a) < (b), ce qui est cohérent avec la règle de changement des propriétés mécaniques en propriété mécanique.

Influence du traitement de lavage à l'eau sur les micro-caractéristiques de NBFM.

Le lien entre les propriétés macroscopiques et les caractéristiques microscopiques de NBFM a été établi à l'aide d'expériences SEM et XRD, et la variation des propriétés macroscopiques de NBFM a été expliquée d'un point de vue microscopique.

Dans cet article, les cendres volantes MSWI et le phosphogypse sont utilisés pour préparer le NBFM. Par une série d'expériences, l'influence du dosage des cendres volantes MSWI, du prétraitement de lavage des cendres volantes MSWI et d'autres facteurs sur les propriétés mécaniques, le temps de condensation, les produits d'hydratation et l'apparence microscopique du NBFM ont été analysés, et les conclusions suivantes ont été tirées :

Avec l'augmentation du dosage de cendres volantes MSWI, les propriétés mécaniques du NBFM montrent une tendance d'abord à augmenter puis à diminuer, tandis que les temps de coagulation initial et final du NBFM montrent une tendance à d'abord diminuer puis à augmenter. Lorsque le dosage de cendres volantes MSWI est de 3%, les propriétés mécaniques et le temps de prise du NBFM sont les meilleurs.

Après lavage des cendres volantes MSWI, les propriétés mécaniques du NBFM ont augmenté de manière significative, la coagulation initiale et finale a diminué de manière significative, le nombre de pores dans la limite microscopique du NBFM a diminué et la planéité a augmenté.

Lorsque l'âge de durcissement est de 7 jours, le phosphogypse a un bon effet de durcissement sur la plupart des éléments métalliques dans les cendres volantes MSWI. La concentration de métaux lourds dans les échantillons peut être considérablement réduite par lavage avec des cendres volantes MSWI.

Avec l'augmentation de l'âge de durcissement, le nombre de gel C – S – H dans les caractéristiques microscopiques du NBFM augmente et la planéité augmente. La quantité appropriée de cendres volantes MSWI peut favoriser la réaction d'hydratation du NBFM et améliorer la densité de sa micro-interface.

En conclusion, cet article prouve que le NBFM peut être appliqué à l'ingénierie pratique par le biais de tests de propriétés mécaniques et de temps de prise. L'effet du phosphogypse sur la solidification des métaux lourds dans les cendres volantes MSWI a été vérifié par des expériences de lixiviation des métaux lourds. La relation entre les propriétés macroscopiques et l'apparence microscopique du NBFM est établie par des expériences microscopiques (informations supplémentaires).

Les données utilisées et/ou analysées au cours de l'étude en cours sont disponibles dans les documents supplémentaires ou auprès de l'auteur correspondant sur demande raisonnable.

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Cette étude a été partiellement financée par le numéro de subvention 42271301 de la Fondation nationale des sciences naturelles de Chine, le numéro de subvention 2022AH010094 du projet de recherche et d'innovation de l'Université d'Anhui. L'APC a été financé par la bourse Wanjiang.

Institut de génie moléculaire et de chimie appliquée, Université de technologie d'Anhui, Ma'anshan, 243002, Chine

Longlong Yin, Qing Guo, Xiao Wang et Qianfeng Zhang

POWERCHINA Hebei Engineering Corporation Limited, No. 107 Tabei Road, Shijiazhuang, Chine

Long Long Yin

Département de génie civil, Université de Tongling, n ° 4, Cui Hu Road 1335, district de Tongling, 244000, Anhui, Chine

Yuan Jing

Université de l'Alberta, Edmonton, T6G 1H9, Canada

Yuan Jing

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Conceptualisation, YL ; méthodologie, YL; enquête, GQ, WX ; rédaction—préparation du brouillon original, YL ; rédaction—révision et édition, YJ; visualisation, ZQ ; financement acquisition, YJ Tous les auteurs ont lu et accepté la version publiée du manuscrit.

Correspondance avec Jing Yuan.

Les auteurs ne déclarent aucun intérêt concurrent.

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Réimpressions et autorisations

Yin, L., Guo, Q., Wang, X. et al. Matériaux de remplissage environnementaux à base de poudre de phosphogypse avec des cendres d'incinération de déchets solides municipaux. Sci Rep 13, 478 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-022-26731-9

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Reçu : 29 juillet 2022

Accepté : 19 décembre 2022

Publié: 10 janvier 2023

DOI : https://doi.org/10.1038/s41598-022-26731-9

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